El día siguiente, Neymar anunció que ficharía por el Fútbol Club Barcelona luego de disputar la Copa Confederaciones 2013 con Brasil. Neymar acabó el Paulista con 20 tantos y elegido como el mejor jugador y mejor delantero. Anfield Road fue una caldera y los tantos de Bruno en propia puerta, Daniel Sturridge y Adam Lallana conformaron el definitivo 3-0, que aupaba a los ingleses a la final. Finalmente, el Barcelona de Neymar terminó la temporada ganando dos títulos más, la Liga y la Copa del Rey, en una temporada en la que el brasileño no marcó tantos goles como en la anterior pero sí dio más asistencias a sus compañeros. Finalmente, el Campeonato Brasileño de 2012 se lo llevó el Fluminense al ganar 3-2 al Palmeiras y ponerse 10 puntos de ventaja sobre el Grêmio para proclamarse matemáticamente a falta de tres jornadas (al ser imposible que el Grêmio consiguiera 10 puntos en tan pocos partidos) como campeón.
Mientras tanto, el Santos quedó 12°. Aun así, lograrían conquistar la Recopa Sudamericana 2012 contra la Universidad de Chile, anotando en el partido de vuelta para el 2-0 final. Uno de los más laureados del fútbol inglés, ha ganado 46 títulos nacionales, incluyendo 13 campeonatos de liga (incluido un título invicto) y un récord de 14 Copas de Inglaterra; dos Copa de la Liga, 16 FA Community Shields, el Trofeo del Centenario de la Liga, también ha ganado dos títulos internacionales: la Copa europea de Ferias en 1970 y la Recopa de Europa en 1994. En términos de trofeos ganados en general es el tercer club más exitoso del fútbol inglés. El nuevo entrenador fue Alfredo Di Stéfano en su tercera y última etapa como técnico valencianista, con quien se consiguieron éxitos como una Liga y una Recopa. En una palmarés personal, se convirtió en el octavo jugador en la historia en ganar tanto la Copa Libertadores y la Liga de Campeones de la UEFA, y el primer jugador en marcar en las finales de ambas competiciones.
El 6 de junio de 2015, Neymar anotó el tercer gol en el 3-1 de la final de la Liga de Campeones ante la Juventus de Turín en el Olympiastadion de Berlín, asegurando para el club su quinta Copa de Europa. La temporada de 1975-76 no fue buena durante el mando de Cramer, debido a que antes del parón invernal ocuparía la décima posición en liga. El vicepresidente del Barça, Josep Maria Bartomeu, reveló que el precio por el fichaje de Neymar fue de 57 millones de euros, y que tenía una cláusula de rescisión de más de 190 millones. Un día después, el club reveló los datos oficiales del fichaje, demostrando que se pagó 86.2 millones de euros, con los padres de Neymar confirmando que recibieron una suma de 40 millones de euros. El 21 de abril Neymar elevó su cuenta a 30 goles en la temporada al anotar dos veces en la victoria 2-0 en los cuartos de final de la Liga de Campeones de la UEFA al Paris Saint-Germain Football Club y clasificar para las semifinales. Neymar terminó la temporada con 39 goles en todas las competiciones y 10 en la Liga de Campeones, siendo el máximo goleador de dicha competencia junto con Cristiano Ronaldo y su compañero de equipo Lionel Messi.
El partido terminó en empate 2 a 2 y Neymar marcó uno de los goles para su equipo, y sobre el final Ronaldinho le regaló su camiseta. Una semana más tarde, marcó los dos goles del equipo en la derrota 3-2 en la vuelta en el Allianz Arena para así asegurar al Barça en la final de la Liga de Campeones de la UEFA. También abrió el marcador con un cabezazo en la victoria por 2-0 de la liga contra la Real Sociedad, equipacion bayern munich 2023 resultado que le dio al Barça una ventaja de cuatro puntos sobre el Real Madrid con sólo dos partidos restantes. El 18 de septiembre debutó en la UEFA Champions League, asistiendo a un gol de Gerard Piqué en la victoria del Barça por 4-0 contra el Ajax en el primer partido del torneo. Barcelona derrotó al Athletic Club por 3-1 en el Camp Nou en 2015 por la final de la Copa del Rey el 30 de mayo, con Neymar anotando el segundo gol para el Barça. El 24 de enero de 2015, Neymar anotó dos goles y asistió dos goles más en la victoria por 6-0 al Elche Club de Fútbol.
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