Miguel Ángel Lotina, que tampoco pudo remontar el vuelo. El 17 de junio de 1923, el Castellón, un rival moderno del club, jugó el primer partido contra el club que lleva el nombre de Miguel de Cervantes. Sin embargo, la segunda vuelta de campeonato fue decepcionante para el club, pues tras ganar en el derbi valenciano al Valencia C. F. (1-0), el equipo no ganó ningún partido en 15 jornadas, lo que complicó sus opciones de seguir en Primera; en la penúltima jornada logró ganar ante el Racing de Santander (3-0) y en el último encuentro empató 2-2 con el C.F. En la previa de la UEFA Europa League el equipo vence a los kazajos del Astana Futbol Kluby por un 7-0 en el global de la eliminatoria. Al término de la temporada, el club interpuso una denuncia al R. C. D. Mallorca con la intención de ocupar la plaza de Europa League que le correspondía a este último, ya que el equipo balear había entrado en situación concursal, por lo que finalmente el Villarreal consiguió participar en dicha competición (pese a que la reglamentación UEFA no reflejaba ninguna medida contra un equipo en acogido a la Ley Concursal en el momento en el que la UEFA vetó la participación de los bermellones).
En la campaña siguiente concluye 15.º y el Villarreal disputó su primera competición internacional: la Copa Intertoto, que daba una plaza en la Copa de la UEFA, cayendo en una de las finales ante el Málaga C. F.. Malagueño y Málaga S.C. La remodelación se inauguró el 14 de septiembre de 2006, con el encuentro Málaga C.F. El sueño de la final fue frustrado por el Arsenal F. C. que eliminó al «submarino» en semifinales tras la victoria del Arsenal en la ida, (1-0 en Highbury) y empatar sin goles la vuelta en El Madrigal (encuentro que pasó a la historia por el agónico penalti que Juan Román Riquelme falló en el descuento del partido). Al año siguiente, se incorpora al club el jugador Juan Román Riquelme, que empieza a marcar un nuevo rumbo en la historia del equipo. En la temporada 2002-03, el equipo nuevamente acabó 15.º en liga, pero la disputa de la Intertoto al término de la temporada les aupó como campeones de la misma (tras superar en la final al Sportclub Heerenveen neerlandés por 1-2 en la ida y 0-0 en El Madrigal), por lo que el Villarreal consiguió su primera clasificación para disputar la Copa de la UEFA.
En el plano nacional su mejor resultado ha sido el subcampeonato de liga en la temporada 2007-08. A nivel internacional ha ganado 3 títulos, la Copa Intertoto de la UEFA en dos ocasiones (2003 y 2004) y la Liga Europa de la UEFA en 2021 tras vencer en la final al Manchester United. Para la temporada 2011-12, el Villarreal supera la ronda previa de la UEFA Champions League, venciendo al Odense BK danés por un global de 3-1 y accediendo así a la fase final del torneo; pero en la fase de grupos queda encuadrado dentro del «Grupo de la Muerte» y acaba último, con 0 puntos, tras competir contra rivales tales como Manchester City, Nápoles y Bayern de Múnich. Sin Haaland, el Borussia Dortmund pensó en Adeyemi para no echar de menos los goles que el atacante noruego se ha llevado al Manchester City. La temporada 2012-13 empezaba con buen pie, al vencer por 2:1 al Borussia Dortmund, en la Supercopa de Alemania. Durante las primeras 10 jornadas de la temporada 2008-2009, el Villarreal se mantiene entre los dos primeros puestos, hasta que un Barça imparable lo adelanta. Durante seis campañas continuadas, el Villarreal C. F. cosecha clasificaciones medio-bajas en la tabla de Segunda División, hasta que en la temporada 1997-98 acaba cuarto y se clasifica para la promoción de ascenso a Primera División: en la eliminatoria jugó contra la S. D. Compostela, donde empató los dos partidos (0-0 en la ida disputada en El Madrigal y 1-1 en la vuelta como visitante) y, por el criterio de desempate por goles en campo contrario, el Villarreal C. F. subió a Primera División por primera vez en su historia.
Además, en la Liga de Campeones el Villarreal avanza hasta cuartos de final, donde su verdugo fue nuevamente el Arsenal F. C. inglés, mientras que en la Copa del Rey es eliminado prematuramente por el Polideportivo Ejido, rival de Segunda División B, tras sufrir una escandalosa goleada de 5-0 en la ida y un 1-1 en la vuelta en El Madrigal. Paralelamente, el Villarreal disputa la Copa UEFA y es eliminado en dieciseisavos de final por el Zenit de San Petersburgo, equipo sorpresa del torneo y a la postre campeón, mientras que en la Copa del Rey cae eliminado en cuartos de final por el F. C. Barcelona, equipacion bayern munich 2023 en la mejor participación histórica del Villarreal en dicho torneo. En Escocia, el Celtic FC iba a quedar subcampeón en la UEFA. Es más, el Villarreal logra el hito de su mejor racha liguera y realiza una espectacular remontada en el tramo final del campeonato tras ganar de forma consecutiva los últimos ocho encuentros de liga, finalizando en quinto lugar y accediendo de forma directa a la Copa de la UEFA. El Deportivo comenzó perdiendo 2 a 0 con goles de Messi y Neymar, pero al final se realizó una remontada épica con goles de Lucas Pérez y Diogo Salomão, logrando empatar el partido y evitando el regreso a Segunda.